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Pela Seleção Brasileira principal, recebeu sua primeira convocação em 26 de julho de 2010 pelo técnico Mano Menezes, que havia acabado de assumir o cargo. A convocação era para o amistoso contra os Estados Unidos, em Nova Jérsey, no jogo, Neymar marcou um gol de cabeça, seu primeiro gol com a camisa canarinha, logo na estreia.[24]
Após ficar de fora da convocação seguinte devido ao seu atrito com Dorival Júnior no Santos,[25] foi chamado novamente pela seleção no dia 29 de outubro para outro amistoso, desta vez contra a grande rival Argentina. Na partida, o jogador teve uma atuação razoável, mas não pôde evitar a derrota por 1x0, em gol marcado por Lionel Messi.[26]
No ano seguinte, continuou sendo chamado por Mano, agora para o amistoso contra a Escócia, realizado em 27 de março de 2011,[27]. Neste jogo, teve sua melhor atuação até hoje pela seleção, marcando os dois gols da vitória por 2x0, um deles de pênalti, sofrido por ele próprio.[28]
Em junho, atuou em mais dois amistosos, um empate em 0x0 contra a Holanda e uma vitória por 1x0 contra a Romênia. Nestes dois jogos, não marcou nenhum gol e teve atuações abaixo do esperado, mas foi o autor da assistência para o gol de Fred na vitória pelo placar mínimo sobre os romenos.[29] Após esta partida, Mano Menezes anunciou a lista de convocação do Brasil para a Copa América, e incluiu Neymar, que disputará seu primeiro torneio pela seleção principal.[30]