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Hemsworth começou a pensar seriamente em seguir os passos de seus irmãos mais velhos e se tornar um ator ainda na escola, e foi quando procurou um agente. Ele participou de seu primeiro teste de audição com 16 anos de idade e começou sua carreira em 2007, com pequenos papéis em séries como Home and Away e McLeod's Daughters. Na semana de 8 de Julho de 2007, Hemsworth começou a filmar episódios para Neighbours, uma novela australiana que seu irmão Luke já havia participado. Seu personagem era Josh Taylor, seu papel foi recorrente de 2007 a 2008. Na novela Josh era um atleta paraplégico que apoiou e começou um relacionamento com o personagem de Bridget Parker depois que ela ficou paralisada de um lado do corpo em um acidente de carro. Em 2008, Hemsworth começou a atuar em um programa infantil chamado The Elephant Princess, no qual interpretava Marcus, o atraente guitarrista da banda do protagonista. Hemsworth posteriormente teve papéis na série de televisão Satisfaction e estrelou no cinema com o filme britânico Triangle (pt-br: Triângulo do Medo). Ele também fez uma breve aparição como um estudante do MIT no filme Knowing (pt-br: Presságio).

Em 2009 ele foi selecionado para atuar em um filme de Sylvester Stallone, mas seu personagem foi retirado do script. Chris disse que poucas horas depois de Liam saber que não iria mais estar em Os Mercenários, o diretor Kenneth Branagh ligou para ele pedindo que ele fizesse o teste para o personagem principal no filme Thor (2011). Liam, que estava nos EUA há apenas três semanas e ainda não tinha um agente lá, perdeu o papel para seu irmão Chris, e pouco depois, na mesma semana, recebeu da Disney a notícia de que tinha conseguido o papel de Will Blakelee, no drama A Última Música (2010), baseado em um romance de Nicholas Sparks com o mesmo nome.

No filme, ele interpreta o par romântico de Miley Cyrus, que atualmente é sua noiva. Na mesma época, em 16 de Agosto de 2009, ele gravou o clipe de uma das músicas de Miley que está na trilha sonora do filme, “When I Look At You”.

Em Março de 2010, a revista Details apontou Hemsworth como uma de suas previsões para "A Próxima Geração de Homens Liderando Hollywood".

No começo de 2011, Liam estrelou o clipe da música “Colder Weather”, do grupo americano de música country Zac Brown Band.

Em 4 de Abril de 2011, a Lionsgate anunciou que Liam interpretaria o personagem Gale Hawthorne na adaptação para o cinema da trilogia Jogos Vorazes, escrita por Suzanne Collins. O filme estreou mundialmente no dia 23 de março, batendo recordes de bilheteria, e conta com Jennifer Lawrence, Josh Hutcherson, Elizabeth Banks, Woody Harrelson e Lenny Kravitz, entre outros, no elenco.

Em julho de 2011, gravou o filme Por Amor e Honra, que também é estrelado por Austin Stowell, Aimee Teegarden e Teresa Palmer.

Quanto ao filme Os Mercenários, apesar de seu personagem ter sido cortado no primeiro filme, na continuação, Os Mercenários 2, ele interpreta Billy ‘The Kid’, um jovem atirador que se junta ao grupo.

Em 2013, Hemsworth aparecerá nos seguintes filmes:

Empire State, com Emma Roberts, Nikki Reed e Dwayne Johnson.
Paronoia, co-estrelado por Harrison Ford, Gary Oldman e Lucas Till.
Jogos Vorazes: Em Chamas, reprisando seu papel como Gale Hawthorne. O filme estréia em 22 de novembro.

Além disso, há rumores de que Liam irá interpretar um viúvo que volta no tempo para reencontrar sua esposa no filme Timeless, e Ali Baba em Arabian Nights, filme co-estrelado por Anthony Hopkins e Dwayne Johnson em 2014.