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Seu terceiro álbum de estúdio, Can't Be Tamed foi lançado em 18 de junho de 2010. O primeiro single do álbum é a faixa título, "Can't Be Tamed". O single foi lançado para venda em 18 de maio de 2010, e entrou no Hot 100 da Billboard no número #8. Figurinos de Cyrus e danças, promovendo Can't Be Tamed também foram consideravelmente mais provocativa do que performances anteriores, despertando críticas da imprensa. Depois de lançar o álbum, Cyrus pretende fazer uma pausa da indústria da música, a fim de se concentrar em sua carreira cinematográfica. Ela comentou: "Eu não tenho tido, como, aulas de representação ou qualquer outra coisa, mas não significa que eu não preciso porque eu tenho certeza que não [...] Provavelmente, vou ir um livro agindo treinador. "Cyrus também decidiu optar por sair da faculdade, pela mesma razão, dizendo: "Eu sou um crente firme que você pode voltar em qualquer idade que quiser, porque minha avó voltou para a faculdade aos 62 anos [...] Por agora , eu realmente quero focar na minha carreira.Eu trabalhei duro para chegar onde estou agora, e eu quero aproveitar enquanto dura. "

Cyrus estrelou em A Última Música, que foi lançado em 31 de março de 2010, e recebeu várias críticas pobres, assim como o desempenho de Miley. No entanto, o filme foi bem sucedido comercialmente, arrecadando mais de 88 milhões dólares na bilheteria mundial. De acordo com a bilheteria analista Exhibitor Relations, o filme marcou "uma transição bem sucedida para papéis adultos para Miley Cyrus."

A quarta e última temporada de Hannah Montana começou a ser exibida no Disney Channel em 11 de julho de 2010, e foi encerrado em 16 de janeiro de 2011.

Miley filmou mais dois filmes: LOLA e A Super Agente em 2010, com algumas cenas extras de A Super Agente gravadas em Agosto de 2011.

Apesar de seu anúncio anterior de que ela estaria se concentrando mais no seu futuro em fevereiro de 2011, Cyrus confirmou que ela não tinha linha de filmes e ia sair em turnê.

Em 29 de abril de 2011, Cyrus embarcou em sua turnê internacional Gypsy Heart Tour na América do Sul e terminou a turnê em 2 de julho de 2011, na Austrália. Miley também participou de Saturday Night Live em 5 de março de 2011, onde se apresentou em vários esboços. Ela também cantou uma canção breve sobre suas muitas controvérsias, como o incidente do bong, a foto de sua amiga, ela comendo um Twizzler, e também a pole dance em um pólo de hotel no Teen Choice Awards, dizendo: "Eu sinto muito que eu não sou perfeita." Em 2 de agosto de 2011, pelo Contact Music que Cyrus assinou um contrato para estrelar uma comédia na qual ela interpreta uma mulher que quebrou a promessa de Deus.

A Rock Mafia lançou no Youtube um remix da música de Cyrus "Liberty Walk" em 23 em novembro de 2011, dedicado ao movimento Ocupar, que ela se referiu como, "as milhares de pessoas que estão de pé para aquilo em que acreditam."