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O longa-metragem teve direção de Joss Whedon e produção de Kevin Feige. As gravações das cenas do filme tiveram início em 25 de abril de 2011, em Albuquerque, mas todas elas foram feitas em diferentes locais dos nos Estados Unidos, como Ohio (Cleveland, Cincinnati e Sandusky), Pennsylvania (Butler e Worthington), Califórnia (Manhattan Beach), Nova York e Novo México (Novo México); mas não nessa ordem. Foram no total 140 cenas de gravação, sendo 93 na primeira parte, e 47 na segunda. Para que Jeremy Renner pudesse interpretar o Gavião Arqueiro, foi necessário que o ator fizesse treino sobre o uso do arco e flecha com arqueiros olímpicos, mas alguns movimentos foram difíceis de aprender.

O Pentágono e as forças militares dos Estados Unidos, que sempre colaboram com filmes que envolvem guerras como Transformers, inicialmente ajudaram na produção do filme, mas decidiram não continuar sua participação no filme, pois eles o consideravam muito "surreal", e isso porque o departamento não entendia a ligação da S.H.I.E.L.D com o governo dos Estados Unidos. Porém, foi dada autorização pelo Pentágono para que pudessem ser exibidos soldados da Guarda Nacional e caças no filme, só que os mesmos foram exibidos digitalmente. Um problema havia mexido com a encenação do longa: a cópia do roteiro de Samuel L. Jackson estava sendo ofertada a sites de mídia e de filmes por um usuário anônimo que queria vendê-lo pelo preço maior. O roteiro era de uma cena em que Bruce Banner se transformava em Hulk na frente da Viúva Negra. Joss Whedon comentou que um dos desafios de fazer o filme foi elaborar um roteiro que envolvesse tantos personagens, algo que ele não fazia desde Serenity, assim como ele também disse que achar as vozes dos personagens foi um trabalho fácil e divertido.