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Thirty Seconds to Mars fez uma pausa das turnês em 2012 e passou a maior parte do ano gravando seu quarto álbum, intitulado Love, Lust, Faith and Dreams . O álbum foi produzido por Jared Leto com o colaborador anterior Steve Lillywhite . Leto disse que a banda tomou uma nova direção com Love, Lust, Faith and Dreams . Ele explicou que o álbum "é mais que uma evolução, é um novo começo. Criativamente, nós fomos para um lugar totalmente novo, que é excitante, inesperado e incrivelmente inspirador". Em setembro de 2012, Artifact , um documentário sobre a batalha legal da banda contra a gravadora EMI e a produção de This Is War , estreou no Toronto International Film Festival e ganhou o People's Choice Documentary Award. Em fevereiro de 2013, foi anunciado que " Up in the Air " seria o primeiro single do quarto álbum. Em parceria com a NASA , Thirty Seconds to Mars lançou a primeira cópia de "Up in the Air" a bordo da nave espacial Dragon na SpaceX CRS-2 .
A missão foi lançada no topo de um foguete Falcon 9 em 1 de março de 2013, enviando a primeira cópia comercial de música para o espaço. Em 18 de março de 2013, o single estreou na Estação Espacial Internacional , após uma sessão de perguntas e respostas com a banda e o engenheiro de vôo Tom Marshburn , da Expedition 35 , enquanto Annise Parker, prefeito da cidade de Houston, proclamou o Trinta Segundos do Dia de Marte. "Up in the Air" fez sua estréia no rádio em 18 de março e se tornou comercialmente disponível para download no dia seguinte. A canção alcançou o terceiro lugar na parada US Alternative Songs e obteve sucesso nos mercados internacionais.
Thirty Seconds to Mars lançou Love, Lust, Faith and Dreams em 21 de maio de 2013, pela Universal nos Estados Unidos. O álbum recebeu críticas positivas e chegou ao top dez em mais de quinze países, incluindo o Reino Unido e os Estados Unidos. A banda começou sua turnê Love, Lust, Faith e Dreams em junho, que incluiu datas de festivais no Rock Werchter , Pinkpop , Rock in Rio e Rock am Ring . O segundo single do álbum, " Do or Die ", alcançou um nível de jogo na rádio rock moderna , enquanto " City of Angels"", o terceiro single, foi lançado para elogios da crítica e finalmente alcançou o número oito na parada Alternative Songs nos EUA. No MTV Video Music Awards 2013 , realizado em 25 de agosto," Up in the Air "ganhou o prêmio de Melhor Vídeo de Rock .

Thirty Seconds to Mars anunciou em 25 de abril de 2014 que se separaram da Virgin Records após anos tumultuados com a gravadora, com Leto dizendo à Billboard : "Somos livres e claros e empolgados com o futuro. É o lugar mais maravilhoso para se estar. " Em agosto de 2014, o grupo embarcou em uma turnê dupla, apelidada de Carnivores Tour, com a banda de rock americana Linkin Park , visitando arenas e estádios em toda a América do Norte. Em seguida, lançou um festival de música chamado Camp Mars. A primeira edição ocorreu em Malibu, Califórnia, em agosto de 2015 e incluiu uma série de atividades em um ambiente semi-rústico e vários DJ sets.