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Ronan fez sua estreia na televisão irlandesa em 2003, com papéis nos dramas médicos The Clinic e Proof. Na mesma altura fez uma audição para o papel de Luna Lovegood no filme Harry Potter and the Order of the Phoenix, mas perdeu-o para Evanna Lynch.

Com 12 anos, Saoirse fez uma audição para a adaptação para cinema do romance Atonement de Ian McEwan. Ela acabou per escolhida para interpretar o papel de Briony Taills com 13 anos, uma adolescente que sonha ser escritora e que muda o rumo de várias vidas quando acusa o amante da irmã mais velha de um crime que ele não cometeu. O filme, protagonizado por Keira Knightley e James McAvoy foi um sucesso de bilheteira e junto da crítica e foi nomeado para vários prémios em 2008, incluindo para os BAFTA, os Globos de Ouro e para os Óscares na categoria de Melhor Filme. A própria Saoirse foi nomeada para os mesmos prémios, mas na categoria de Melhor Atriz Secundária, sendo uma das dez atrizes mais novas a receber a honra.

Em 2008, Saoirse protagonizou dois filmes: Death Defying Acts e o filme de ficção científica, City of Ember. No primeiro interpreta o papel de Benji McGrave, a filha de uma mentalista pobre e sem educação interpretada por Catherine Zeta-Jones, que tem um romance com o mágico Harry Houdini no auge da sua carreira. O papel valeu-lhe o prémio de Melhor Atriz Secundária nos Irish Film and Television Awards, o terceiro da sua carreira depois de ter vencido na mesma categoria por Atonement e o prémio de Estrela em Ascensão.

Em City of Ember, interpreta o papel de Lina Mayfleet, uma adolescente que tem de salvar a população de uma cidade subterrânea fictícia chamada Ember. O filme é baseado no romance homônimo de Jeanne DuPrau e foi um fracasso de bilheteira, tendo gerado apenas 17 milhões de dólares nos Estados Unidos com um orçamento de 55 milhões de dólares.

Saoirse atuou como Susie Salmon em 2009 na adaptação cinematográfica do romance The Lovely Bones. No filme interpreta o papel de Susie Salmon, uma adolescente de 14 anos que, depois de ser assassinada, observa do além a forma como a sua família e amigos tentam lidar com a sua morte e recuperar do trauma. Apesar de as críticas terem sido mistas, o desempenho de Saoirse foi bastante elogiado e ela venceu um Critic's Choice Award e um Saturn Award, para além de uma segunda nomeação para os prêmios BAFTA do ano seguinte. Em 2010, a atriz foi convidada a fazer parte da Academia de Artes e Ciências Cinematográficas.