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Em maio de 2012, One Direction começou a gravar seu segundo álbum de estúdio, Take Me Home, em Estocolmo, Suécia. Em abril de 2012, o grupo divulgou que eles queriam contribuir mais para a composição de seu segundo álbum, dizendo: "Estamos sempre escrevendo novas músicas durante as turnês, em hotéis e aeroportos. Não queremos esperar pelas pessoas compor e logo em seguida gravar." O grupo também afirmou que ter colaborado com Ed Sheeran na composição da faixa "Moments" foi essencial para esta decisão.

“ "Queremos levar o próximo álbum em uma zona diferente, com mais guitarras. Nós gostamos do som de uma guitarra de verdade na turnê, que reforça os shows ao vivo, mas agora queremos levá-la para nosso álbum." ”
No dia 23 de setembro, a banda anunciou que o nome do primeiro single de seu segundo álbum seria "Live While We're Young", e que a partir da meia noite, o single estaria disponível para pré-venda. O nome da música automaticamente passou a ser um dos 10 assuntos mais comentados do mundo no Twitter, permanecendo lá por cerca de 24 horas, além de ter tido grande repercussão não só da mídia internacional, como também da brasileira.Ainda no dia 23 de setembro, quando o extended play do single foi liberado para pré-venda em alguns países, eles alcançaram facilmente o topo do iTunes em 10 países, incluindo Reino Unido, Irlanda, Austrália, Nova Zelândia, Filipinas e Brasil. No dia 24 de setembro, foi noticiado que o novo single da One Direction já é o mais vendido em pré-venda da história, chegando ao topo em mais de 40 países. "Live While We're Young" alcançou a 3.ª posição na Billboard Hot 100 e na UK Singles Charts, o que causou um grande sucesso, recebendo disco de platina em ambos países. Além disso, o vídeo do single superou o vídeo mais visto no Youtube que era de "Boyfriend" de Justin Bieber.


. Em novembro de 2012, foi lançado oficialmente o segundo álbum do grupo, Take Me Home, que foi muito bem recebido criticamente e comercialmente, estreou na 1.ª posição em mais de 40 países, incluindo na principal parada de álbuns dos Estados Unidos, a Billboard 200, vendendo mais de 540 mil cópias no país. Na sua estreia pelo mundo todo, o álbum vendeu mais de 1.616.000 cópias. Em menos de 2 semanas do lançamento, o álbum recebeu certificado de platina nos Estados Unidos, por vender 1 milhão de cópias. Criticamente, o álbum foi bem recebido pelos críticos da música, enquanto que a Rolling Stone (principal revista de críticos dos Estados Unidos) disse que os garotos apresentam uma melhora de 'N Sync e Backstreet Boys.

Ainda em 2012, foi lançado o segundo single do álbum, "Little Things", que estreou na 1.ª posição, fazendo da One Direction ser a boyband mais jovem da história a conseguir debutar na primeira posição na principal parada do Reino Unido, a UK Singles Chart. One Direction apresentou "Little Things" no Royal Variety Performance, na presença da Rainha Elizabeth II. Em 2012, o grupo gravou o single oficial de caridade pela Comic Relief, "One Way or Another (Teenage Kicks)", um mashup de "One Way or Another" da banda Blondie (1979) e "Teenage Kicks" de The Undertones (1978). O single de caridade foi lançado em 17 de fevereiro de 2013, e na iTunes Store alcançou a 1.ª posição em mais de 55 países, sendo 1° nos carta do Reino Unido. A banda apresentou a música no Brit Awards de 2013, em que também ganhou o prémio de "Sucesso Global". Além disso, a Official Charts Company revelou que a One Direction teria vendido mais de 2.425.000 álbuns apenas no Reino Unido até fevereiro de 2013. One Direction embarcou em sua segunda turnê, em fevereiro de 2013, a Take Me Home Tour (World Tour). A turnê é composta por mais de 100 shows na Europa, América do Norte e Austrália. As vendas de ingressos chegaram a 300.000 mil em apenas um dia de lançamento no Reino Unido e na Irlanda, que incluiu seis apresentações na The O2 Arena em Londres. Além disso, a Sony Pictures Entertainment anunciou em novembro de 2012 que um filme em 3D sobre o grupo estava em produção, recebendo o nome de One Direction: This Is Us. O filme, dirigido por Morgan Spurlock, foi lançado em 30 de agosto de 2013 pela TriStar Pictures. Até outubro de 2013, o filme já havia faturado mais de 62.618.967 milhões de dólares.

No dia 19 de março de 2015, Zayn Malik anunciou que abandonaria a turnê On The Road Again. De acordo com ele, o principal motivo era o estresse. Dias depois, em 25 de março, o grupo emitiu um comunicado pelo Facebook anunciando a saída do cantor da banda.

“ Minha vida com o One Direction foi muito mais do que eu podia imaginar. Mas, depois de cinco anos, eu sinto que agora é a hora certa de deixar a banda. Eu gostaria de pedir desculpas para os fãs se eu desapontei alguém, mas eu tenho que fazer o que sinto que é certo em meu coração. Eu estou saindo porque eu quero ser um cara normal de 22 anos que consegue relaxar e ter algum tempo com privacidade, fora dos holofotes. Eu sei que tenho quatro amigos em Louis, Liam, Harry e Niall. Eu sei que eles vão continuar a ser a melhor banda do mundo. ”
Após várias especulações e alguns meios de comunicação terem afirmado a separação do grupo, Niall Horan, do One Direction, confirmou segunda-feira (24 de agosto de 2015) que a banda vai fazer uma "pausa" em 2016: "Ok, muitos rumores rolando. Nós não estamos terminando, mas vamos fazer uma merecida pausa em algum ponto do ano que vem", escreveu no Twitter. Foi a primeira confirmação oficial da banda sobre o hiato.