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Em 24 de janeiro o álbum "Chimes of Freedom: Songs of Bob Dylan Honoring 50 Years of Amnesty International" foi lançado em homenagem a Bob Dylan, Miley canta o cover de "You're Gonna Make Me Lonesome When You Go", no qual ela também fez um vídeo clipe para a música. Na versão de Cyrus a canção recebeu várias críticas positivas de diversos críticos de música, sendo considera como a voz da nova geração.
Em fevereiro Cyrus abandonou a animação de comédia "Hotel Transylvania", no qual ela foi destinada a desempenhar o papel de Mavis, a filha do Drácula, que é dublado por Adam Sandler. Mais tarde foi anunciado que ela seria substituída pela sua colega da Disney, Selena Gomez. Depois, ela explicou no Twitter o motivo de não ter aceitado o papel para o filme, pois queria se dedicar mais em sua música este ano.
Em abril, Miley iniciou as gravações do seu quarto álbum de estúdio, previsto para 2013, trabalhando com produtores e compositores, como: Pharrell Williams, Paul Dawson, Hit-Boy, Mac Miller, Da Internz e Dr. Luke.
Em 4 de julho, em parceria com a Rock Mafia, foi lançado um dueto com Cyrus chamado "Morning Sun" que está presente no primeiro álbum da Rock Mafia intitulado Mixtape Vol. 1.
Em 10 de agosto aconteceu no Brasil a estreia do filme LOL, que é um remake da comédia francesa de 2008, ambas versões criadas por Liza Azuelos, estrelada por Miley Cyrus. Uma adolescente rebelde que passa o seu tempo conectada em redes socias e Demi Moore é sua mãe super protetora. O elenco também conta com Ashley Greene, Jean-Luc Bilodeau e Adam G. Sevani.
Em 6 de setembro foi lançado uma nova versão do site oficial da Miley, o MileyCyrus.com para uma preparação dos fãs para o novo estilo do álbum e da própria Cyrus. Nesse mesmo dia, junto com o site foi lançado o The Backyard Sessions , onde Cyrus divulga vídeos de covers acústicos, que são liberados a cada mês. O primeiro vídeo dessa sessão acústica foi lançado junto com o novo site de Cyrus, um cover da música Lilac Wine. O segundo vídeo foi lançado no dia 3 de outubro, sendo da música Look What They Done To My Song.
Ainda em setembro, Cyrus foi convidada para fazer parte de dois episódios da série Dois Homens e Meio, na qual interpretou a personagem Missi. Os episódios com a participação de Cyrus foram ao ar no dia 18 de outubro e 8 de novembro, registrando os maiores índices de audiência da temporada.
Em 1 de novembro foi lançado o videoclipe da música Decisions, uma parceria de Cyrus com o DJ e cantor, israelense, Borgore. Em 24 de dezembro foi lançado o terceiro vídeo acústico do The Backyard Sessions, dessa vez da música Jolene. Ainda no mesmo mês ocorreu a estreia de seu filme, A Super Agente, em alguns países.
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