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Quando adolescente, Collins escreveu uma coluna (intitulada NY Confidential) para a revista britรขnica "Elle Girl". Ela tambรฉm tem escrito para Seventeen, Teen Vogue e as revistas de Los Angeles Times.
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Ela foi escolhida pela Chanel para usar um de seus vestidos em 2007 Bal Dรฉs Debutantes (um baile de caridade), no Hรดtel de Crillon, em Paris. Ela foi escolhida pela revista Glamour Espanha em 2008 como modelo internacional "do ano" e apareceu na capa da revista em agosto de 2009. Collins foi uma das vinte mulheres nomeadas pela revista Maxim como uma das "Mais quentes filhas de estrelas do Rock" em 2009. Em 2013 foi nomeada como embaixadora da Lancรดme, estrela a nova campanha de maquiagem da marca, intitulada como French Ballerina que sai na Primavera de 2014.
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Collins comeรงou a atuar aos dez anos de idade, na sรฉrie da cbb cane. Ela se mudou para o Estados Unidos quando tinha cinco anos e comeรงou a atuar no teatro da Academia de Artes Dramรกticas da Juventude.
Collins cobriu a campanha presidencial de 2008 nos Estados Unidos como uma apresentadora do programa Kids Pick the President da Nickelodeon. Ganhou um Young Hollywood Award em 2008 como "Nova Correspondente no Tapete Vermelho". Ela apareceu em dois episรณdios do programa de televisรฃo 90210, incluindo o final da temporada 2008-2009.
Lily estรก no filme de 2009 Um Sonho Possรญvel como Collins Tuohy, a filha da personagem de Sandra Bullock, Leigh Anne Tuohy. Ela tambรฉm atuou como a sobrinha do sacerdote guerreiro Lucy no thriller Padre, ao lado de Paul Bettany. Tambรฉm atuou ao lado de Taylor Lautner, Alfred Molina e Jason Isaacs no filme Abduction. Em 2012 estreou ao lado de Julia Roberts em Mirror Mirror. Em marรงo de 2012, foi anunciado que Collins iria assumir o papel de Samantha em Stuck in Love, estrelando ao lado de Jennifer Connelly, Logan Lerman, and Greg Kinnear. Em 2013 Lily participou do filme de comรฉdia independente The English Teacher ao lado de Julianne Moore. Ela tambรฉm viveu Clary Fray, a protagonista do filme baseado no primeiro volume da sรฉrie de livros Os Instrumentos Mortais, Cidade dos Ossos. Lily tem o papel de protagonista na adaptaรงรฃo do livro Love, Rosie, estrelando ao lado de Sam Claflin, que estreou dia 22 de outubro de 2014 no Reino Unido e 5 de marรงo de 2015 no Brasil. Ela tambรฉm viveu Cecelia Brady na sรฉrie The Last Tycoon, estrelando ao lado de Matt Bomer, que foi ao dia 28 de julho ,o serviรงo de streaming da Amazon. A sรฉrie foi cancelada pela Amazon apรณs nove episรณdios, finalizando com apenas uma temporada.
Em agosto de 2017 foi anunciado que Lily faria parte do elenco do filme biogrรกfico sobre o escritor J.R.R. Tolkien, onde ela vive a esposa do escritor, Edith Bratt, coprotagonizando com Nicholas Hoult. Tambรฉm anunciado no final de 2017 que estrelara ao lado de Zac Efron em Extremely Wicked, Shockingly Evil and Vile, um filme biogrรกfico sobre o serial killer Ted Bundy, contado no ponto de vista de Elizabeth Kloepfer, interpretada por Lily. Extremely Wicked, Shockingly Evil and Vile ainda nรฃo possui data de estreia.
