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1999–2011: Harry Potter e reconhecimento mundial
Em 1999, foi iniciada a escalação para Harry Potter and the Philosopher's Stone, a adaptação cinematográfica do romance homônimo da escritora J. K. Rowling. Uma agência de talentos descobriu Watson por meio da sua professora de teatro e os produtores ficaram impressionados com a sua confiança e suas habilidades naturais para a atuação. Após oito audições, o produtor David Heyman contou a Watson, Daniel Radcliffe e Rupert Grint que eles haviam obtido os papéis de Hermione Granger, Harry Potter e Ron Weasley, respetivamente. Rowling apoiou Watson desde a primeira audição.
O lançamento de Philosopher's Stone ocorreu em novembro de 2001 e marcou o início da carreira de Watson no cinema. O filme quebrou os recordes de maior bilheteria para um dia de estreia (31,6 milhões de dólares) e de maior bilheteria em um final de semana (93,5 milhões de dólares) nos Estados Unidos, e foi o filme de maior bilheteria mundial do ano, com arrecadação de 974,8 milhões de dólares. A crítica elogiou as atuações dos três protagonistas, e frequentemente destacou Watson como a melhor atuação. O jornal The Daily Telegraph adjetivou sua atuação como "admirável" e Bryan Linder, em sua crítica para o IGN, escreveu que ela "roubou a cena". Por sua atuação em Philosopher's Stone, Watson conquistou um Young Artist Awards de melhor atriz juvenil de cinema.
Um ano depois, Watson interpretou novamente Hermione Granger em Harry Potter and the Chamber of Secrets, o segundo filme da série Harry Potter. Mais uma vez, os críticos elogiaram as atuações dos três protagonistas. Adrian Hennigan, em sua crítica para a BBC, escreveu que "Watson capturou a sabe-tudo Hermione perfeitamente", enquanto Stephen Hunter, do The Washington Post, descreveu sua atuação como "cheia de espírito". Por sua atuação, Watson conquistou um Otto Awards da revista alemã Bravo.
Em maio de 2004, foi lançado Harry Potter and the Prisoner of Azkaban, o terceiro filme da série. Watson sentiu-se realizada por sua personagem desempenhar um papel mais decisivo nesse filme e a definiu como "carismática e fantástica de interpretar". Embora a crítica não tenha apreciado muito a atuação de Daniel Radcliffe como o personagem-título ao rotulá-lo de "desajeitado", a atuação de Watson foi bastante elogiada. O jornal The New York Times a elogiou e relatou que "por sorte, a suavidade do Sr. Radcliffe é compensada pela intensa impaciência da Srta. Watson. Harry pode mostrar as suas novas habilidades de feitiço, mas é Hermione quem ganha os aplausos mais altos por socar o nariz de Draco Malfoy". Embora Prisoner of Azkaban tenha se tornado o filme com a menor bilheteria da série, ao arrecadar 796,7 milhões de dólares mundialmente, Watson conquistou o prêmio de melhor atuação infantil da Total Film e dois Otto Award da revista alemã Bravo.
Com o lançamento de Harry Potter and the Goblet of Fire, em 2005, tanto Watson quanto a série Harry Potter atingiram novos patamares. Enquanto o filme quebrou novos recordes de maior bilheteria em um final de semana para a série nos Estados Unidos (102,7 milhões de dólares) e de maior bilheteria em um final de semana no Reino Unido (25,9 milhões de dólares), Dinamarca (2,8 milhões de dólares), Suíça (2,6 milhões de dólares) e Noruega (2,4 milhões de dólares), a crítica elogiou a crescente maturidade de Watson e seus colegas de cena, Radcliffe e Grint. Peter Bradshaw, do The Guardian, escreveu que "a atuação confiante de Watson mostra muito bem que dentro e fora do mundo mágico há uma crescente discrepância entre a sua condição de adolescente e o seu desenvolvimento emocional e intelectual acelerado".
Na perspectiva de Watson, muito do humor desse filme se deveu à maior tensão entre os personagens à medida que amadurecem, ela explicou que "amou toda a discussão [...] é muito mais realístico quando eles discutem e tem problemas". Por sua atuação em Goblet of Fire, Watson conquistou um Otto Award da revista Bravo. Ainda em 2005, tornou-se a garota mais jovem a ser capa da revista Teen Vogue, e voltaria a ser capa na edição de agosto de 2009. Em 2006, Watson interpretou Hermione Granger no especial The Queen's Handbag, um curta-metragem com elementos da série Harry Potter produzido em homenagem ao aniversário de 80 anos da rainha Elizabeth II.
Em 2007, Harry Potter and the Order of the Phoenix foi lançado. O filme foi sucesso comercial e obteve a segunda maior bilheteria mundial do ano, com 939,8 milhões de dólares. Por sua atuação, Watson conquistou um National Movie Award de melhor atriz. À medida que o sucesso da série continuava, Watson, Radcliffe e Grint tiveram as mãos, os pés e as varinhas dos seus personagens impressos na Calçada da Fama junto ao Grauman's Chinese Theatre na Hollywood Boulevard, Los Angeles. Ainda em 2007, foi relatado que Watson havia acumulado mais de 10 milhões de libras esterlinas por seu trabalho em Harry Potter. Ela reconheceu que possuía dinheiro suficiente para não trabalhar mais durante o resto da sua vida. Em março de 2009, Watson foi listada como a sexta adolescente mais rentável de Hollywood pela revista Forbes e, em fevereiro de 2010, foi-lhe atribuído o título de atriz mais bem paga, com ganhos estimados 19 milhões de libras esterlinas.
Apesar do sucesso de Order of the Phoenix, o futuro de Harry Potter tornou-se duvidoso pois os atores protagonistas estavam hesitantes em assinar o contrato para participar dos três últimos filmes restantes. Radcliffe e Grint assinaram logo o contrato, enquanto Watson ainda estava hesitante. Ela explicou que era uma decisão importante a ser tomada, pois os filmes representavam um compromisso integral de quatro anos. Entretanto, decidiu assinar o contrato e explicou que "não poderia abandonar a Hermione [...] as vantagens superam as desvantagens". Ao comprometer-se com os três últimos filmes, a remuneração de Watson duplicou para 2 milhões de libras esterlinas por filme.
O sexto filme da série, Harry Potter and the Half-Blood Prince, originalmente previsto para novembro de 2008, foi lançado em julho de 2009. O filme quebrou os recordes de maior bilheteria originada das sessões da meia-noite (22 milhões de dólares) e de maior bilheteria mundial arrecada durante o dia de estreia (104 milhões de dólares). Com os três protagonistas no final da adolescência, a crítica estava mais determinada a avaliar as suas atuações no mesmo nível dos atores adultos da série, o que o Los Angeles Times descreveu como um "guia completo para as artes dramáticas do Reino Unido". Dan Kois, em sua crítica para o The Washington Post, escreveu que os atores "deram suas atuações mais encantadoras", enquanto o The Daily Telegraph descreveu que os atores "estavam fervorosos para dar o melhor de si para o restante da série". Para Watson foi desafiador interpretar Hermione em Half-Blood Prince, pois teve que interpretá-la muito mais emocional e vulnerável.
Por motivos financeiros e criativos, a adaptação cinematográfica do último livro da série foi divida em duas partes. As filmagens de Harry Potter and the Deathly Hallows foram rodadas simultaneamente. Harry Potter and the Deathly Hallows – Part 1 foi lançado em novembro de 2010 e quebrou o recorde de Half-Blood Prince de maior bilheteria originada das sessões da meia-noite, com 24 milhões de dólares. O Daily Mail elogiou a atuação de Watson e percebeu que ela "amadureceu e se tornou uma atriz de cinema promissora". No mesmo aspecto, o Metro Times escreveu que "Watson provou ter crescido e se tornado uma boa atriz, capaz de lidar com emoções fortes".
Já a segunda parte da adaptação, Harry Potter and the Deathly Hallows – Part 2, foi lançada em julho de 2011. Foi o único filme da série a ser lançado em 3D e a atingir a bilheteria mundial maior que 1 bilhão de dólares. Também quebrou outros diversos recordes como o de maior bilheteria mundial de estreia (475,6 milhões de dólares), de maior arrecadação em um único dia (92,1 milhões de dólares), de maior bilheteria originada das sessões da meia-noite (43,5 milhões de dólares) e de maior estreia no mercado internacional (307 milhões de dólares).


2007–2010: Outros trabalhos
Watson teve o seu primeiro trabalho de atriz fora da série Harry Potter no telefilme Ballet Shoes, adaptação do romance homônimo da escritora Noel Streatfeild. A diretora do telefilme, Sandra Goldbacher, comentou que Watson era "perfeita" para intepretar a protagonista, a aspirante à atriz Pauline Fossil, e afirmou que "ela tem uma intensidade e uma aura delicada que faz você querer olhar fixamente pra ela". Dançando para a Vida foi transmitido pelo BBC One no Boxing Day de 2007 e obteve uma audiência de 5,2 milhões de espectadores.
Em julho de 2007, Watson anunciou em seu site oficial que ia dar voz a princesa Pea no filme de animação The Tale of Despereaux, baseado no livro homônimo, da escritora Kate DiCamillo. Para Watson, foi um novo desafio como atriz, pois, geralmente, atua por meio de sua linguagem corporal e de suas expressões faciais, entretanto, por ser um filme de animação, teve que aprender a expressar todos os tipos de emoções por meio da sua voz. Lançado em dezembro de 2008, o filme obteve uma bilheteria mundial de 86,9 milhões de dólares.
Após conhecer George Craig, o vocalista da banda One Night Only, na sessão de fotos para a campanha outono/inverno de 2010 da Burberry, da qual eram modelos, Watson aceitou participar do vídeo musical da banda para o single "Say You Don't Want It". O vídeo foi lançado durante uma transmissão do Channel 4, em 26 de junho de 2010.


2011–presente: Após Harry Potter
Em seu primeiro trabalho após finalizada a série Harry Potter, Watson fez uma pequena participação, porém importante, no filme My Week with Marilyn, lançado em novembro de 2011. Watson interpretou Lucy, uma assistente de figurino que se envolve com o protagonista Colin Clark na época em que este trabalhava como assistente do diretor Laurence Olivier, em The Prince and the Showgirl, e se envolve com a estrela do filme, Marilyn Monroe, formando um triângulo amoroso. A escalação de Watson foi anunciada em setembro de 2010. Também foi anunciado que a sua participação seria filmada em poucos dias para que não houvesse um longo período de interrupção nas suas aulas da universidade. Simon Curtis, o diretor do filme, adjetivou a escalação de Watson como "apropriada".[62] Um dos produtores do filme, Harvey Weinstein, elogiou Watson e afirmou que "ela tem o dom para a comédia e para o drama [...] sinto que trabalharemos juntos muitas vezes no futuro".
Em maio de 2010, foi relatado que Watson estava em negociações para estrelar The Perks of Being a Wallflower, filme baseado no romance homônimo de Stephen Chbosky. Sua escalação foi confirmada em fevereiro de 2011. Ao ser indagado acerca da escalação de Watson, o autor do livro e também roteirista e diretor do filme, Stephen Chbosky, explicou que "se fosse retratar verdadeiramente a Sam [...] precisaria de alguém que a incorporasse - alguém gentil e generosa como a Emma". Além disso, complementou que "apenas sabia que ela era a escolha certa", pois para ele, Watson "é mais parecida com a Sam do que com qualquer outra personagem que ela já interpretou". As filmagens ocorreram em Pittsburgh, Pensilvânia, de maio a junho de 2011. O filme estreou no Festival Internacional de Cinema de Toronto em setembro de 2012 e obteve bilheteria mundial de 33,3 milhões de dólares.
Em fevereiro de 2012, foi anunciado que Watson assinara contrato para participar em The Bling Ring, de Sofia Coppola, baseado em fatos reais acerca de um grupo de adolescentes que invadiu diversas casas de celebridades entre 2008 e 2009. Sua personagem, Nicki Moore, é baseada em Alexis Neiers, uma dos membros da gangue verdadeira. Para Watson, a personagem é tudo o que ela repudia: "é superficial, materialista, vaidosa e amoral [...] entretanto, é interessante de interpretar". Indagada sobre a atuação de Watson, a diretora Sofia Coppola relatou que "é muito divertido vê-la tão diferente [...] sempre ficava surpresa no set ao vê-la transformar-se nessa personagem". O filme foi escolhido para abrir a categoria Un Certain Regard do Festival de Cinema de Cannes em 2013.
Em abril de 2012, Watson iniciou as negociações para fazer uma aparição em que interpretaria a si mesma em This Is the End, filme que mostra celebridades em uma festa no momento em que ocorre o Apocalipse. Sua participação foi confirmada no mês seguinte. O filme foi lançado em junho de 2013. Ainda em 2012, Watson foi escalada para interpretar Ila em Noah, de Darren Aronofsky, com lançamento em março de 2014. Em janeiro de 2015, foi anunciado que Watson havia sido escalada para interpretar Bela em Beauty and the Beast, adaptação live-action do filme de animação homônimo de 1991 da Walt Disney Animation Studios. E após algum tempo longe de filmes de fantasia, Watson juntou-se novamente com David Heyman, o produtor de Harry Potter, para protagonizar a adaptação para o cinema da trilogia The Queen of the Tearling, considerada uma versão feminina de Game of Thrones. Ela também atuará como produtora executiva deste filme. Ainda em 2015, a revista Time nomeou-a como uma das 100 pessoas mais influentes do mundo.
Em 2016, Watson foi convidada a integrar a Academia de Artes e Ciências Cinematográficas.
Em agosto de 2018, Watson foi escalada para interpretar Meg March (substituindo Emma Stone, que desistiu devido a conflitos de agendamento com a promoção de The Favourite) em Little Women de Greta Gerwig, filme baseado no romance homônimo de Louisa May Alcott, e que conta com um elenco que inclui Saoirse Ronan, Florence Pugh, Eliza Scanlen, Laura Dern, Timothée Chalamet e Meryl Streep.