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● Bryan Cranston como Water White – um professor de química diagnosticado com câncer no pulmão no estágio III, e passa a produzir metanfetamina para garantir o futuro financeiro da família. Com o progresso do seu negócio, Walter ganha uma reputação notória utilizando o nome Heisenberg. Cranston afirmou que, embora goste de fazer comédia, ele decidiu que ━ ❝ (...) realmente deve se concentrar em fazer outra coisa. Mas eu acho que qualquer bom drama vale o seu peso e tem sempre uma pitada de comédia, porque você pode aliviar a tensão do público, quando é necessário. Walt White não tem nenhum indício de que ele é ocasionalmente engraçado, mas como ator eu reconheço quando há momentos e oportunidades para comédia ❞.

● Anna Gunn como Skyler White – Esposa de Walter, grávida do segundo filho do casal, antes do seu diagnóstico e que se torna cada vez mais desconfiada do comportamento do marido. Gunn vê Skyler como ❝ centrada, resistente, inteligente e orientada ❞. Gunn vê a carreira de escritora de Skyler deixada de lado, dizendo: ❝ Eu acho que ela realmente, no fundo, anseia por ser um artista e ser criativa e produtiva ❞.

● Aaron Paul como Jesse Pinkman – Antigo aluno de Walter, Pinkman, é um traficante que se associa a Walt e juntos fazem metanfetamina de alta qualidade. Paul ve Jesse como um garoto engraçado. ❝ Ele é apenas esta alma perdida – Não acho que ele seja uma má pessoa, ele simplesmente se misturou na turma errada ❞. Paul elaborou a base do personagem, dizendo que ❝ Ele não vem de um fundo abusivo, alcoólatra. Mas talvez ele simplesmente não se relaciona com o seu pai, talvez seu pai era muito rigoroso e muito correto para Jesse ❞. Paul compara a relação do personagem com Walt ao seriado The Odd Couple.

● Dean Norris como Hank Schrader – Marido de Marie, cunhado de Walter and Skyler e agente do DEA. No início da série, Hank era cotado para ser o ❝ alívio cômico ❞. Norris, que já interpretou diversos policias no cinema e na televisão, afirmou,
❝ Tendo atuado em tantos papéis policiais, eu já conversei com diversos de assessores técnicos e me sentia pronto para assumir a responsabilidade do papel. Coincidentemente, uma das minhas melhores amigas de infânia é uma policial em Chicago e um de meus melhores amigos fora de Los Angeles é um xerife. Então eu comecei a ver todos os componentes dessa cultura ❞.

● Betsy Brandt como Marie Schrader – Irmã de Skyler e esposa cleptomaníaca de Hank. Brandt descreve Marie como ❝ uma vadia desagradável ❞, mas também afirma que há mais nela do que isso.
❝ Eu acho que nós estamos vendo mais dela agora do que ela estaria lá para sua família. Mas é tudo sobre ela ❞.

● RJ Mitte como Walter White Junior – Filho de Walter e Skyler que teve paralisia cerebral. Ele fica revoltado após o anúncio do câncer de Walter. Assim como Walter Jr., Mitte tem paralisia cerebral, embora a sua seja uma forma mais branda.17 Mitte afirmou que ele teve que regredir de sua terapia para retratar o personagem, ficar acordado até tarde da noite para piorar sua fala e de aprender a andar de muletas para que seu andar não parecesse falso.

● Bob Odenkirk como Saul Goodman (aparecimento recorrente na 2 ª temporada, elenco principal nas temporadas 3-5) – um advogado desvirtuado que representa Walt and Jesse. Odenkirk baseou ser personagem no produtor Robert Evans.
❝ Pensei em Robert Evans, porque eu escutei The Kid Stays in the Picture em CD. Ele está constantemente mudando a sua cadência e sua fala. Ele enfatiza palavras interessantes. Ele tem um monte de atitude em quase todas as linhas que ele diz. Então, quando eu ensaiava as cenas dava a minha representação de Robert Evans para encontrar esses momentos. Então eu saia e fazia Saul ❞.

● Giancarlo Esposito como Gustavo "Gus" Fring (aparecimento recorrente na 2 ª temporada, elenco principal nas temporadas 3–4) – um grande distribuidor de drogas que tem como disfarce uma rede de fast food chamada Los Pollos Hermanos. Esposito afirmou que para a terceira temporada ele incorporou seu treino de ioga em sua atuação.
❝ Gus é o mau caráter mais legal que já andou na Terra. Penso como Eddie Olmos de volta em Miami Vice. Era como se estivesse morto – respirava com dificuldade. Eu pensei, como é que esse cara fica parado nesse incêndio e não faz nada? Gus me permitiu totalmente um nível de flexibilidade e relaxamento - não porque ele tenha o poder supremo e ele sabe que pode tirar a vida a alguém. Ele é apenas confiante ❞.

● Jonathan Banks como Mike Ehrmantraut (convidado na 2 ª temporada, elenco principal nas temporadas 3–5: parte 1) – trabalhando para Gus como faxineiro e assassino de aluguel e também para Saul como investigador particular. O personagem de Mike foi comparado ao personagem de Harvey Keitel, Winston Wolf em Pulp Fiction, o qual Banks diz que ele não estava tentando imitar:
❝ Imediatamente tentei tirá-lo da minha mente, muito sinceramente. Seu faxineiro não é o meu faxineiro. Mas ao longo deste mundo, você suspeitaria que houve um grande número de faxineiros, seja do governo ou de prestadores de serviços individuais ❞.

● Laura Fraser como Lydia Rodarte-Quayle (recorrente na 5 ª temporada: parte 1, elenco principal na 5 ª temporada: parte 2) – uma funcionário do alto escalão da Madrigal Electromotive e um antiga associada de Gus Fring. Ela relutantemente começa a suprir Walt e Jesse com metilamina e ajuda Walt a expandir suas operações no exterior.

● Jesse Plemons como Todd Alquist (recorrente na 5 ª temporada: parte 1, elenco principal na 5 ª temporada: parte 2) – um funcionário da Vamonos Controle de Pragas que se torna um associado de Walt e Jesse.