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Sub-17 e Sub-20
Pelas seleções de base do Brasil, Neymar defendeu a Sub-17, em 2009, e a Sub-20, em 2011.
Pelo Sub-17, participou do Copa do Mundo Sub-17 de 2009, onde o Brasil foi eliminado logo na primeira fase da competição. Neymar marcou um gol na partida de estreia, contra o Japão, vencida pelo Brasil por 3x2. Posteriormente, o Brasil sofreu duas derrotas por 1x0, para México e Suíça, e foi precocemente eliminado da competição.
Pelo Sub-20, por outro lado, obteve resultados melhores. Fez parte do elenco campeão do Sul-Americano de 2011, resultado que garantiu a vaga brasileira nas Olimpíadas de 2012. Era o jogador mais badalado da equipe, e logo na primeira partida, marcou os quatro gols da vitória por 4x2 sobre o Paraguai. Após esta partida, o Diário Olé chegou a apelidá-lo de Neymaradona. Ao fim do Sul-Americano, foi também o artilheiro do torneio, com nove gols.

Seleção principal
Pela Seleção Brasileira principal, recebeu sua primeira convocação em 26 de julho de 2010 pelo técnico Mano Menezes, que havia acabado de assumir o cargo. A convocação era para o amistoso contra os Estados Unidos, em Nova Jérsey, no jogo, Neymar marcou um gol de cabeça, seu primeiro gol com a camisa canarinha, logo na estreia.
Após ficar de fora da convocação seguinte devido ao seu atrito com Dorival Júnior no Santos,[46] foi chamado novamente pela seleção no dia 29 de outubro para outro amistoso, desta vez contra a grande rival Argentina. Na partida, o jogador teve uma atuação razoável, mas não pôde evitar a derrota por 1x0, em gol marcado por Lionel Messi.
No ano seguinte, continuou sendo chamado por Mano, agora para o amistoso contra a Escócia, realizado em 27 de março de 2011. Neste jogo, teve sua melhor atuação até hoje pela seleção, marcando os dois gols da vitória por 2 a 0, um deles de pênalti, sofrido por ele próprio.
Em junho, atuou em mais dois amistosos, um empate em 0x0 contra a Holanda e uma vitória por 1x0 contra a Romênia. Nestes dois jogos, não marcou nenhum gol e teve atuações abaixo do esperado, mas foi o autor da assistência para o gol de Fred na vitória pelo placar mínimo sobre os romenos. Após esta partida, Mano Menezes anunciou a lista de convocação do Brasil para a Copa América, e incluiu Neymar, que disputara seu primeiro torneio pela seleção principal.

Copa América de 2011
Neymar chegou à Argentina, sede da Copa América, como o principal protagonista. Após a conquista da Copa Libertadores com o Santos, ele era apontado pelos jornalistas esportivos como o jogador em melhor fase dentes os 23 convocados. Na partida de estreia, contra a Venezuela, esteve durante os 90 minutos em campo e não pôde evitar o frustrante empate em 0x0. No jogo seguinte, agora frente ao Paraguai, novamente fez muito pouco e chegou a ser vaiado quando foi substituído por Fred, que poucos minutos após sua entrada marcou o gol que garantiu o empate por 2x2. Seu desempenho inicial na Copa América foi abaixo das expectativas: nos dois primeiros jogos, ele pouco finalizou e teve números abaixo do que vinha apresentando em seu clube. No jogo seguinte, contra o Equador, Neymar finalmente "desencantou" no torneio, marcou dois gols na vitória por 4x2 e ajudou a garantir o Brasil na primeira colocação do grupo, tendo o Paraguai como adversário nas quartas-de-final.
Contra os paraguaios, veio a eliminação da Seleção Brasileira: após um 0x0 durante 120 minutos (tempo normal e prorogação) com o Brasil superior no jogo, a Seleção Paraguaia acabou saindo vencedora na disputa por pênaltis, com os brasileiros errando todas as quatro cobranças. Neymar havia sido novamente substituído por Fred ainda antes do final da prorrogação.

Pós-Copa América
Para o primeiro amistoso após a Copa América, contra a Alemanha, em Stuttgart, Mano Menezes anunciou a lista de convocação no dia 25 de julho, e incluiu Neymar. Como a Seleção Brasileira não disputará as eliminatórias por ser a sede da próxima Copa do Mundo, tais amistosos serão muito comuns nos próximos meses. Na partida, Neymar marcou o segundo gol brasileiro, mas a Alemanha sagrou-se vencedora. Dias depois, além do amistoso contra Gana, o atacante foi convocado para as partidas do Superclássico das Américas, contra a Argentina. No primeiro jogo, empate em 0x0. Já no segundo jogo, 2x0 para o Brasil, com o segundo gol marcado por Neymar. Foi seu primeiro título com a seleção. Logo na semana seguinte ao Superclássico, foi o autor do único gol da vitória sobre a Costa Rica num outro amistoso.

Olimpíadas de Londres
Após um amistoso com atuação discreta no final de fevereiro, numa vitória por 2x1 contra a Bósnia, Neymar disputou seu segundo jogo pela seleção em 2012 frente aos Estados Unidos, já em preparação para as Olimpíadas de Londres. O treinador Mano Menezes convocou em sua grande maioria jogadores com idade olímpica (abaixo de 23 anos), e Neymar foi um dos destaques da partida, marcando o primeiro gol de pênalti e dando assistência para os dois seguintes. A partida terminou com o placar de 4x1.