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Jolie iniciou sua carreira quando criança, tendo feito a sua estreia no cinema com o filme de comédia Lookin 'to Get Out (1982), atuando ao lado de seu pai Jon Voight.Onze anos mais tarde apareceu em seu próximo filme de baixo orçamento, Cyborg 2, um fracasso comercial.Em seguida, estrelou como uma hacker adolescente no thriller de ficção científica Hackers (1995), que passou a ser um filme cult, apesar de sua baixa bilheteria. As perspectivas de sua carreira melhoraram com um papel coadjuvante no telefilme George Wallace (1997), pelo qual recebeu um Globo de Ouro de Melhor Atriz Coadjuvante em Televisão. A sua grande descoberta ocorreu no ano seguinte no filme Gia (1998). Por sua atuação no papel da modelo Gia Carangi, ganhou o Globo de Ouro de Melhor Atriz em minissérie ou filme para televisão.
O primeiro papel de Jolie em 1999 foi em Pushing Tin, um fracasso comercial e crítico. No entanto, seu próximo filme, The Bone Collector, emergiu como um sucesso comercial. Em 1999, no drama Girl, Interrupted, interpretou uma sociopata doente mental, um papel que lhe rendeu um Globo de Ouro e um Oscar de Melhor Atriz Coadjuvante. Um papel oposto ao de Nicolas Cage no filme Gone in 60 Seconds (2000) foi sua maior bilheteria a esse ponto. Jolie alcançou reconhecimento internacional como a arqueóloga Lara Croft em Lara Croft: Tomb Raider (2001), um filme de ação com base na série de jogos eletrônicos. Apesar das críticas negativas, o filme teve a maior abertura para um filme de uma heroína. Jolie reprisou o papel na sequencia Lara Croft Tomb Raider: A Origem da Vida (2003).
Em 2004, Jolie emprestou sua voz para o filme de animação Shark Tale, seguido pelo papel de uma assassina no sucesso comercial de ação Mr. & Mrs. Smith (2005), ao lado de Brad Pitt. Em seguida, interpretou Mariane Pearl no drama A Mighty Heart (2007), e emprestou sua voz para o filme de animação, Kung Fu Panda (2008).O thriller de ação Wanted (2008), provou ser um sucesso comercial. Sua próxima aparição foi como Christine Collins no drama Changeling (2008), que lhe rendeu uma nomeação ao Oscar de Melhor Atriz.
Seguido por papéis principais em dois filmes de ação em 2010, Salt e The Tourist. Em 2011, dirigiu o drama romântico In the Land of Blood and Honey, que mostra uma história de amor ambientada durante a Guerra da Bósnia, e apareceu na sequela Kung Fu Panda 2. Seu maior sucesso comercial, veio com o filme de fantasia Maleficent (2014), que arrecadou mais de 758 milhões de dólares no mundo inteiro, interpretando a personagem de mesmo nome. No mesmo ano, dirigiu Unbroken, um drama de guerra baseado em um livro de 2010 de mesmo nome.