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Embaixadora do ACNUR
Jolie testemunhou pela primeira vez os efeitos de uma crise humanitária enquanto filmava Lara Croft: Tomb Raider (2001) no Camboja, que estava devastado por uma guerra, uma experiência que ela falou ter trazido uma maior compreensão do mundo. Ao terminar as gravações do filme e voltar para casa, contatou o Alto Comissariado das Nações Unidas para os Refugiados (ACNUR) para obter informações sobre lugares problemáticos internacionais. Para saber mais sobre as condições nestas áreas, começou a visitar campos de refugiados ao redor do mundo. Em fevereiro de 2001, fez sua primeira visita a um campo de refugiados, uma missão de 18 dias para Serra Leoa e Tanzânia. Ela mais tarde expressou seu choque com o que havia testemunhado. Nos meses seguintes, Jolie retornou ao Camboja por duas semanas e encontrou-se com refugiados afegãos no Paquistão, onde doou 1 milhão de dólares em resposta a um apelo de emergência internacional do ACNUR, a maior doação já recebida de uma iniciativa privada individual. Ela cobriu todos os custos relacionados a suas missões e compartilhou as mesmas condições rudimentares de trabalho e de vida das pessoas de campo do ACNUR em todas as suas visitas. Jolie foi nomeada Embaixadora da Boa Vontade na sede do ACNUR em Genebra em 27 de agosto de 2001.
Durante a década seguinte, participou de mais de 40 missões de campo, encontrando-se com refugiados e pessoas deslocadas internamente em mais de 30 países.[120] Em 2002, quando lhe perguntaram o que esperava realizar, declarou: "Conscientizar a situação dessas pessoas, acho que elas deveriam ser elogiadas pelo que sobreviveram, não desprezadas". Para esse fim, suas visitas de campo de 2001-02 foram narradas em seu livro Notes from My Travels, publicado em outubro de 2003 juntamente com o lançamento de seu drama humanitário Beyond Borders. Jolie pretendia visitar o que chamava de "emergências esquecidas", crises que a atenção da mídia tinha se afastado. Ela destacou-se por viajar para zonas de guerra, como a região sudanesa de Darfur durante o conflito de Darfur, a fronteira sírio-iraquiana durante a Segunda Guerra do Golfo, onde reuniu-se em particular com tropas americanas e outras forças multinacionais e a capital afegã, Cabul, durante a Guerra do Afeganistão, onde três trabalhadores humanitários foram assassinados durante sua primeira visita.[122] Para ajudar em suas viagens, começou a ter aulas de voo em 2004 com o objetivo de transportar trabalhadores de ajuda e suprimentos de alimentos em todo o mundo;[126] agora possui uma licença de piloto privado com habilitação de voo instrumental e possui um Cirrus SR22 e um Cessna 208 Caravan monomotor.

Em 17 de abril de 2012, após mais de uma década de serviço como Embaixadora de Boa Vontade do ACNUR, Jolie foi promovida ao cargo de Enviado Especial do Alto Comissário António Guterres, a primeira pessoa assumir essa posição dentro da organização. Em seu novo cargo, foi dada autoridade para representar Guterres e ACNUR a nível diplomático, com foco em grandes crises de refugiados.[129] Nos meses que se seguiram à sua promoção, fez sua primeira visita como Enviado Especial — a terceira pessoa a fazê-lo — ao Equador, onde encontrou-se com refugiados colombianos[130] e acompanhou Guterres numa viagem de uma semana pela Jordânia, Líbano, Turquia, e Iraque, para avaliar a situação dos refugiados da Síria. Desde então, realizou mais de uma dúzia de missões de campo em todo o mundo