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Aos dez anos, Grande co-fundou o grupo de jovens cantores "Kids Who Care" e se apresentou com eles no sul da Flórida para arrecadar fundos para a caridade. Foi arrecado cerca de $500,000 para as instituições de caridade apenas em 2007. No verão de 2009, como membro da organização de caridade da Broadway na África do Sul, Grande se apresentou e ensinou músicas e danças para as crianças em Gugulethu, junto com seu irmão Frankie. Grande também fez uma parceira com a Kleenex na campanha "Shield Sneeze Swish". Após assistir ao filme Blackfish, ela pediu aos fãs para pararem de apoiar a SeaWorld.
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